表面声子极化激元(SPhPs)是由红外光和光学声子之间的耦合产生的,被预测有助于沿极性薄膜和纳米线的热传导。然而,迄今为止的实验工作表明SPhPs的贡献非常有限。近日,美国范德比尔特大学Deyu Li教授研究团队通过测量没有覆盖Au金属层和覆盖了Au金属层的3C-SiC纳米线的样品的热导率,成功证实了SPhPs对其热导率大小的影响。由SPhPs的预衰减所引起的热传导增加甚至超过了兰道尔基于玻色-爱因斯坦分布所预测极限的两个数量级。这进一步揭示了SPhPs对材料热导率的显著影响,也打开了通过SPhPs调节固体中的能量传输的大门。文章以《Remarkable heat conduction mediated by non-equilibrium phonon polaritons 》为题,发表于Nature 期刊上。
本文中,研究者通过分辨率优于10 nm的近场光学显微镜对其手中的两类纳米线进行了表征。其中S1为缺陷较小的纳米线,而S2则为层错较多的纳米线。通过对纳米线进行865 cm−1中红外激光的赝外差成像(SNOM),研究者成功获得了两类纳米线的纳米级相位成像。如下图所示,在层错较多的Sample S2中,SPhPs的传播衰减非常迅速。而在结构缺陷较少的S1, 这种衰减则要小得多。
Sample S1:
Sample S2:
随后,作者通过将德国Neaspec公司的散射式近场光学显微镜(s-SNOM)和纳米傅里叶红外光谱仪Nano-FTIR联用,沿下图图a中的箭头方向对S1采集了610 - 1400 cm-1波数范围内的光谱。这一范围已经包括了3C-SiC纳米线全部的剩余射线谱带。其中对TO 和 LO 频率的较强振幅反馈和这种反馈沿箭头方向的衰减进一步证明了SPhPs在S1中的存在。以上结果表明层错的存在是使其成为SPhPs散射的决定性因素,而这种因素与温度的变化并不相关,进一步证明了在S1中,SPhPs是导致热导率变化的决定性因素。
值得注意的是,为了测量SNOM和Nano-FTIR,两类纳米线都被放置在了300 nm厚的SiO2薄膜基底上,相比单独存在的纳米线,放在SiO2薄膜基底上的两类样品的SPhPs的传播距离都大大减小,而信号衰减速度大幅增加,这对设备采集信号的信噪比和光学成像的空间分辨率都提出了更高的要求。
文中使用的散射式近场光学显微镜(s-SNOM)和纳米傅里叶红外光谱仪Nano-FTIR能够在10 nm的空间分辨率下实现对材料的红外光谱表征,且得到的光谱能与传统FTIR,ATR-IR的红外光谱一一对应。同时,该技术具有无损伤、无需染色标记、快速且适用性广等优点,为本实验的红外及光学成像等研究起到了关键性作用。
neaspec散射式近场光学显微镜(s-SNOM)及纳米傅里叶红外光谱仪Nano-FTIR
综上所述,通过使用Neaspec近场光学显微镜,研究者建立并证明了SPhPs传播和材料热导率变化的关联性。也为将来通过SPhPs调节固体材料的热传导提供了可能性。这种调节可以在很多薄膜材料中抵消尺寸效应并改进固态器件的设计。
参考文献:
[1]. Pan, Z., Lu, G., Li, X. et al. Remarkable heat conduction mediated by non-equilibrium phonon polaritons. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06598-0
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1、超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM
2、neaSCOPE纳米光谱与成像系统