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成果速递|超高分辨散射式近场光学显微镜在超快研究域应用进展

发布时间: 2020-09-03  点击次数: 518次

    近年来,范德瓦尔斯(vdW)材料中的表面化激元(SP)研究,例如等离化激元、声子化激元、激子化激元以及其他形式化激元等,受到了广大科研工作者的关注,成为了低维材料域纳米光学研究的热点。其中,范德瓦尔斯原子层状晶体存在*的激子化激元,可诱导可见光到太赫兹广阔电磁频谱范围内的光学波导。同时,具有较强的激子共振可以实现非热刺激(包括静电门控和光激发)的光波导调控。

    前期的众多研究工作表明,扫描近场光学显微镜(SNOM)已经被广泛用于稳态波导的可视化表征,非常适合评估范德瓦尔斯半导体的各向异性和介电张量。 如上所述,范德瓦尔斯材料中具有异常强烈的激子共振,这些激子共振能产生吸收和折射光谱征,这些征同样被编码在波导模式的复波矢量qr中,鉴于范德瓦尔斯半导体在近红外和可见光范围内对ab-平面的光学化率有重大影响,因此引起了人们的研究兴趣。

    2020年7月,美国哥伦比亚大学Aaron J. Sternbach和D.N. Basov教授等研究者在Nature Communications上发表了题为:”Femtosecond exciton dynamics in WSe2 optical waveguides”的研究文章。研究者以范德瓦尔斯半导体中的WSe2材料为例,用德国neaspec公司的纳米空间分辨超快光谱和成像系统,通过飞秒激光激发研究了WSe2材料中光波导在空间和时间中的电场分布,并成功提取了飞秒光激发后光学常数的时间演化关系。同时,研究者也通过监视波导模式的相速度,探测了WSe2材料中受激非相干的A-exciton漂白和相干的光学斯塔克(Stark)位移。 

原文导读:

①    在纳米空间分辨超快光谱和成像(tr-SNOM)实验中(图1,a),研究者将Probe探测光(蓝色)照到原子力显微镜(AFM)探针的顶点上,从探针顶点(光束A)散射回的光被离轴抛物面镜(OAPM)收集并发送到检测器。同时,WSe2材料的中的波导被激发并传播到样品边缘后,进而波导被散射到自由空间(光束B)。第二个Pump泵通道(红色)可均匀地扰动样本并改变波导的传播。 通过在WSe2/SiO2界面处的近场tr-SNOM的振幅图像(图1b)可明显观察到约120 nm厚WSe2材料边缘(白色虚线)处形成的征周期条纹—光波导电场分布。研究者进步通过定量分析数据,分别获取了稳态和光激发态下,WSe2中波导的光波导的相速度q1,r和q1,p。

图1:纳米空间分辨超快光谱和成像系统对WSe2材料中光波导的纳米成像结果。

a:实验示意图(蓝色为Probe光,红色为Pump光);b:近场纳米光学成像 c: 在稳态下,WSe2边缘的近场光学振幅图像;d: 光激发态下,延迟时间 Δt=1ps的WSe2边缘的近场光学振幅图像;e: 分别对c、d进行截面分析,获取定量数据。Probe探测能量,E=1.45 eV

②    研究者通过变化Probe探测能量范围(1.46–1.70 eV)及其理论计算成功获取了WSe2晶体稳态下的色散关系和理论数据显示A-exciton所对应的能量。

图2:WSe2晶体稳态动力学的时空纳米成像研究。

a: 不同Probe能量的近场光学振幅;b: 傅里叶变换(FT)分析; c:  Lorentz拟合的WSe2块体材料介电常数面内组成;d: 基于Lorentz模型理论计算的能量动量分布(吸收光谱)。Probe探测能量,E 1.46–1.70 eV。

③    为了进步研究光激发下WSe2中波导的色散和动力学,研究者进步在90 nm的WSe2材料上,通过探测能量E = 1.61 eV,泵浦能量E = 1.56 eV,泵浦功率1.5 mW的实验条件进行了列的纳米空间分辨超快光谱和理论研究。研究结果表明(图3a,b),研究者成功获取到了不同延迟时间Δt与δq2和δq1的关系。结果表明:光激发后的di个ps内,虚部q2(图3a)突然下降(δq2<0)并迅速恢复。另方面,理论计算结果(图3,c)显示了在A-exciton附近(黑色虚线箭头),初始能量Ex处,稳态(黑色虚线)和激发态A-exciton能量Ex’(蓝色箭头)分别的色散关系。

    为了弄清各种瞬态机制,微分色散关系被研究者引入。,研究者定义了微分关系:δqj=qj,p – qj,r,(j=1,2 分别代表波矢的实部和虚部,p, pump激发态,r 稳态)。研究者的理论及实验微分色散关系结果(图3 d、e)成功显示了光诱导转变中A-exciton的动力学行为。结果表明:A-exciton附近微分色散的征是由两个伴随效应引起的:(i)仅在Δt=0时观察到的A-exciton的7 meV蓝移; (ii)A-exciton的漂白(定义为光谱频谱展宽和/或振荡强度降低(见图3d)。 趋势(i)在1 ps内恢复,与抑制耗散的动力学致(图3a)。因此,研究者得出结论,A-exciton共振的瞬态蓝移是由于相干的光诱导过程所引起。 趋势(ii)持续时间更长,因此归因于非相干激子动力学。

图3:WSe2中波导模的微分色散和动力学研究。

a: δq2与Δt曲线;b: δq1与Δt曲线;  c: 平衡和非平衡条件下洛伦兹模型计算的色散关系;d: 理论微分色散关系;e: 实验微分色散关系

    综上所述,波导的瞬态纳米超快成像使我们能够以亚皮秒(ps)时间分辨率来量化光诱导变化的WSe2光学性。研究者在WSe2上成功观察到了光诱导相速度的大幅变化,这表明所观察到的效应可能在范德瓦尔斯半导体中普遍存在。此外,研究者的研究结果表明,我们可以按需调谐范德瓦尔斯半导体的光学双折射行为。另方面,研究者的工作开创性地发展了用tr-SNOM探测超快激子动力学的工作,并为用波导作为定量光谱学工具研究纳米光诱导动力学铺平了道路。研究者认为这种超快泵浦探测方法的高空间和时间分辨率,可能同样适用于新奇拓扑材料中的边缘模式和边缘效应的研究。

    neaspec公司用十数年在近场及纳米红外域的技术积累,开发出的全新纳米空间分辨超快光谱和成像系统,其Pump激发光可兼容可见到近红外的多组激光器,Probe探测光可选红外(650-2200 cm-1)或太赫兹(0.5-2 T)波段,实现了在超高空间分辨(20 nm)和超高时间分辨(50 fs)上对被测物质的同时表征,可广泛用于二维拓扑材料、范德瓦尔斯(vdW)材料、量子材料的超快动力学研究。

参考文献:

[1]. Aaron J. Sternbach et.al. Femtosecond exciton dynamics in WSe2 optical waveguides, Nature Communications , 11, 3567 (2020);https://www.nature。。com/articles/s41467-020-17335-w

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