范德瓦尔斯量子阱子带跃迁的近场纳米成像研究

    几十年来，半导体异质结生长技术的不断进步驱动着电子和光电子科学研究和技术应用的不断发展。红外和太赫兹波段的许多应用用了半导体量子阱中量子化状态间的跃迁（子带间跃迁）。然而，目前的传统量子阱器件在功能和应用上都受限于对散射界面以及晶格匹配生长条件的苛刻要求。

    可喜的是：近期西班牙巴塞罗那科学技术研究所Frank H. L. Koppens教授团队将量子阱子带间跃迁的概念引入到范德瓦尔斯层状材料中，提出了范德瓦尔斯量子阱子带跃迁。范德瓦尔斯量子阱天然形成于二维材料之中，得益于二维材料的原子清晰界面和异质结简易转移堆叠技术，范德瓦尔斯量子阱在克服散射界面限制和晶格匹配生长条件限制上拥有巨大潜力。作者用德国neaspec公司的近场光学显微镜（neaSNOM, s-SNOM）以低于20 nm的空间分辨率实现了WSe₂薄层量子阱子带吸收共振的近场光学纳米成像。并且，通过改变照明光子能量，作者实现了对不同厚度范德瓦尔斯量子阱的光谱方式分辨。此外，作者通过静电调控WSe₂中的载流子浓度实现了对量子阱子带吸收强度的原位控制。后，作者在单个WSe₂器件的价带和导带均实现了量子阱子带吸收，证明了二维材料子带吸收跃迁的普遍性。这项工作使得我们能够以单的电学或光学控制来实现二维材料量子阱子带跃迁，并且以全新的视角来设计新型的光电探测器、发光二管和激光光源等。该工作同时也证明了用近场局域探针实现纳米尺度二维材料量子阱子带吸收共振光谱方式分辨的可行性。该工作近期发表在纳米域杂志Nature Nanotechnology上，并作为封面刊出。

图1：Nature Nanotechnology 2018年11月 第13卷 第11期
封面艺术想象图为由层状TMD形成的光激发范德瓦尔斯层状结构

图2： 层状WSe₂薄片红外吸收测量装置示意图和测量结果

    a) s-SNOM实验测量示意图； b) a图中虚线所示区域三阶谐振复合散射光信号值空间图，可以看到散射信号值随层数单调增加； c) 5层区域三阶谐振复合散射信号相位值（正比于样品的光学吸收强度）随背栅电压变化时域图，E_ph=117meV；d) 不同层数区域散射信号相位值横截线，E_ph=117meV；e) E_ph=117meV入射光下，三阶谐振复合散射信号相位空间图，即空间吸收图；f）改变入射光能量为E_ph=165meV，三阶谐振复合散射信号相位空间图。

    德国neaspec公司散射式近场光学显微镜（s-SNOM）具有伪外差探测模块，可以用参考镜对近场信号进行相位解调，从而实现强度（反射）和相位（吸收）的同时采集和成像。该研究小组通过德国neaspec公司的散射式近场光学显微镜neaSNOM配合可调谐中红外QCL激光器，对具有不同厚度的WSe₂薄片进行了近场光学成像研究。从近场光学成像相位图（图2e和2f）中可以看出，对于117mV的光子能量，1层和5层区域表现出明显的吸收现象，而对于165 meV的光子能量，只有4层区域表现出明显的吸收现象。结合理论计算，作者发现，4层和5层WSe₂量子阱空穴子带跃迁的能量分别靠近165meV和117meV的光子能量，所以它们的空间吸收图是观察到范德瓦尔斯量子阱子带跃迁的直接证据，而单层区域的显著吸收行为则来源于Drude吸收机制。

    通过改变背栅电压，作者发现吸收系数和载流子浓度呈正相关，并且在导带和价带均观察到了子带跃迁行为。该发现证明了设计基于范德瓦尔斯量子阱的红外探测器和激光光源的物理和技术可行性。同时，该研究也展示了德国neaspec公司的散射型近场光学显微镜在二维材料光学研究中的广阔应用前景。

    目前，Quantum Design中国北京实验室的德国neaspec超高分辨散射式近场光学显微镜neaSNOM设备，可提供8-11μm s-SNOM的成像功能以及650-2200cm⁻¹ nanoFTIR近场光学光谱功能，为广大科研工作者提供更好的测试体验和技术支持。


参考文献：
Nano-imaging of intersubband transitions in van der Waals quantum wells, Nat. Nanotech. 13, 1035–1041(2018).
In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal, Nature. 562, 557–562 (2018).